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课题组在Nature Chem.发表论文

2020年10月16日  点击:[]

近日,湖南大学化学化工学院王双印教授首次在常温常压条件下通过电催化手段将氮气与二氧化碳直接偶联转化成尿素。相关研究以“Coupling N2 and CO2 in H2O to synthesize urea under ambient conditions”为题于2020年6月15日发表在《自然—化学》(Nature Chemistry)期刊上。

氮肥工业对人类社会的维系与发展至关重要,尿素作为一种重要的含氮肥料,其制备主要是先由哈柏法生产氨气,再将得到的氨气与二氧化碳气体进行反应实现,这两步反应都需要在高温高压的条件下进行,具有高耗能高污染的缺点。因此,开发绿色高效的尿素合成方法具有重要意义。

为此,王双印课题组直接将氮气和二氧化碳在水中共电解,合成了尿素。研究发现,氮气与二氧化碳在催化剂表面(缺陷二氧化钛负载的钯铜合金Cu)形成良性共同化学吸附,为耦合反应提供前提。结合原位谱学与理论计算对反应机理进行了深入研究,发现在该共电解体系中,氮气还原与二氧化碳还原的反应路径都得到了优化,吸附的氮气分子(*N=N*)与迁移后的一氧化碳发生反应形成C–N键与关键中间体(*NCON*),该步反应在热力学与动力学上具有明显优势。

该工作为氮气与二氧化碳分子的固定提供了新的思路,同时也为“火星改造计划”中植物生长提供肥料供应策略。


Coupling N2 and CO2 in H2O to synthesize urea under ambient conditions, Nature Chemistry, 2020, DOI: 10.1038/s41557-020-0481-9


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